钍燃料循环
钍燃料循环是一种使用钍同位素的核燃料循环，232
Th
，作为增殖材料。在反应器中，232
Th
被转化成可裂变的人造铀同位素233
U
，即核燃料。与天然铀不同，天然钍仅含有微量的裂变物质（例如231
Th
)）不足以引发炼式核反应。需要额外的裂变材料或其他中子源来启动燃料循环。在钍燃料反应器中，232
Th
吸收中子产生233
U
这与铀增殖反应器中的过程相似，即增殖238
U
吸收中子形成裂变239
Pu
。根据反应器和燃料循环的设计，产生的 233
U
要么就地裂变，要么透过化学方法从用过的核燃料中分离出来，形成新的核燃料。
与铀燃料循环相比，钍燃料循环具有多项潜在优势，包括钍的储量更为丰富、物理和核特性更为优越、钚和锕系元素的生成更少[1]，并且在用于传统轻水反应器时能够更好地抵御核武器扩散[1][2] （尽管熔盐反应器除外）[3][4][5]。
历史
[编辑]对全球铀资源限制的担忧最初激发了人们对钍燃料循环的兴趣。[6]当时设想，随着铀储量的枯竭，钍将作为一种增殖材料补充铀。然而，对大多数国家来说，铀资源相对丰富，对钍燃料循环的研究逐渐减少。一个显著的例外是印度的三阶段核电计划。[7]在 21 世纪，钍据称具有改善抗扩散和废物特性的潜力，导致人们对钍燃料循环重新产生了兴趣。[8][9][10]虽然钍在大陆地壳中的含量比铀丰富，并且很容易从独居石（稀土元素开采的副产品）中提取出来，但它在海水中的含量远低于铀。[11]
20 世纪 60 年代，橡树岭国家实验室的熔盐反应器实验233
U
作为裂变燃料，用于验证熔盐增殖反应器（MLR）的一部分，该反应器设计为采用钍燃料循环运作。熔盐反应器（MSR）实验评估了钍的可行性，实验使用溶解在熔盐流体中的四氟化钍，因此无需制造燃料元件。 1976年，在其负责人阿尔文·温伯格被解雇后，MSR计划停止了资助。
1993年，卡洛·鲁比亚提出了能量放大器或“加速器驱动系统”（ADS）的概念，他认为这是一种利用现有加速器技术生产核能的新颖且安全的方法。鲁比亚的提议提供了焚烧高活度核废料并从天然钍和贫化铀中生产能量的潜力。[12][13]
柯克·索伦森（Kirk Sorensen）曾任美国国家航空航天局（NASA）科学家，现为弗利贝能源公司（Flibe Energy）首席技术专家，他长期以来一直致力于钍燃料循环，尤其是液态氟化钍反应器（LFTR）的推广。他最初在NASA工作期间研究钍反应器，当时他正在评估适用于月球殖民地的发电厂设计。 2006年，索伦森创办了“energyfromthorium.com”网站，推广并提供有关这项技术的资讯。[14]
麻省理工学院2011年的一项研究得出结论，尽管钍燃料循环几乎没有遇到任何障碍，但就目前或近期的轻水反应器设计而言，也缺乏实现大规模市场渗透的动力。因此，他们得出结论，尽管钍循环具有潜在的优势，但在当前的核电市场中，钍循环取代传统铀循环的可能性微乎其微。[15]
钍的核反应
[编辑]在钍循环中，燃料的形成过程如下：232
Th
捕获中子（无论是在快堆或热堆中）变成233
Th
。这通常会发射一个电子和一个反中微子(
ν
)，借由
β−
成为233
Pa
。然后，它以第二个
β−
发射出另一个电子和反中微子−衰败成为233
U
，燃料：
![{\displaystyle {\ce {{\overset {neutron}{n}}+{^{232}_{90}Th}->{^{233}_{90}Th}->[\beta ^{-}]{^{233}_{91}Pa}->[\beta ^{-}]{\overset {fuel}{^{233}_{92}U}}}}}](https://wikimedia.org/api/rest_v1/media/math/render/svg/f54ed9ab9c12691aba01cc0f642fa9b5ac661ea3)
裂变产物废弃物
[编辑]核分裂会产生放射性裂变产物，这些产物的半衰期从几天到二十多万年不等。一些毒性研究显示[16] ，钍循环可以完全回收锕系元素废料，只排放裂变产物废料。几百年后，钍反应器产生的废料的毒性甚至低于用于生产同等功率轻水反应器低浓缩铀燃料的铀矿石。另一些研究假设会有一些锕系元素的损失，并发现在未来的某些时期，锕系元素废料在钍循环废料的放射性中占主导地位。[17]一些裂变产物已被提议用于核嬗变，这将进一步减少核废料的数量及其必须储存的时间（无论是在深地质处置库还是其他地方）。然而，尽管其中一些反应的主要可行性已在实验室规模上得到验证，但截至2024年，全球尚未在任何地方进行大规模的裂变产物的蓄意嬗变，而即将启动的MYRRHA嬗变研究项目主要集中于超铀废料。此外，有些裂变产物的截面相对较低，而其他一些裂变产物（例如铯）则以稳定同位素、短寿命同位素和长寿命同位素的混合物形式存在于核废料中，这使得嬗变依赖于昂贵的同位素分离。
锕系元素废物
[编辑]在反应堆中，当中子撞击可裂变原子（例如铀的某些同位素）时，要么分裂原子核，要么被捕获并发生嬗变。在233
U
，这些嬗变往往会产生有用的核燃料，而不是超铀废料。当233
U
吸收一个中子，它要么裂变，要么变成 234
U
。吸收热中子后发生裂变的几率约为92%；俘获裂变比为 233
U
约为 1:12，比235
U
要好（约 1:6），或239
Pu
或241
Pu
（两者的比例约为 1:3）。[6][18]
与使用铀钚燃料循环的反应器相比，这样做产生的超铀废弃物较少。
234
U
和大多数中子数为偶数的锕系元素一样，不可裂变，但中子捕获会产生可裂变的235
U
。如果裂变同位素在中子俘获时未能裂变，则会产生236
U
，237
Np
，238
Pu
，最终裂变 239
Pu
和钚的较重同位素。237
Np
可以被移除并作为废物储存，或者保留并转化为钚，其中更多的钚发生裂变，而剩余的钚则变成242
Pu
首先是钚，然后是镅和锔，它们可以作为废物被移除，或返回到反应器进行进一步的嬗变和裂变。
然而，231
Pa
（半衰期为3.27×104 年)）透过(n,2n) 反应形成232
Th
（产出231
Th
衰变为231
Pa
)虽然不是超铀废弃物，但却是造成乏核燃料长期放射毒性的主要原因。 231
Pa原则上可以转换回232
Th由于其中子吸收截面相对较低，因此相当困难且可能不经济。
铀-232污染
[编辑]232
U
也在此过程中形成，透过 (n,2n) 反应，快中子与233
U
，233
Pa
和232
Th
：
![{\displaystyle {\begin{aligned}{}\\{\ce {{^{232}_{90}Th}->[+n]{^{233}_{90}Th}->[\beta ^{-}]{^{233}_{91}Pa}{\text{ }}->[\beta ^{-}]{^{233}_{92}U}->[+n-2n]{^{232}_{92}U}}}\\{\ce {{^{232}_{90}Th}->[+n]{^{233}_{90}Th}->[\beta ^{-}]{^{233}_{91}Pa}{\text{ }}->[+n-2n]{^{232}_{91}Pa}->[\beta ^{-}]{^{232}_{92}U}}}\\{\ce {{^{232}_{90}Th}->[+n-2n]{^{231}_{90}Th}->[\beta ^{-}]{^{231}_{91}Pa}{\text{ }}->[+n]{^{232}_{91}Pa}->[\beta ^{-}]{^{232}_{92}U}}}\\{}\end{aligned}}}](https://wikimedia.org/api/rest_v1/media/math/render/svg/c082ef8785480b488370fecb974943fbc7bff08f)
与大多数偶数重同位素不同，232
U
也是一种可裂变燃料，当它吸收热中子时，有一半以上的时间会发生裂变。[19]232
U
的半衰期相对较短（(68.9 年)），有些衰变产物会发出高能量伽玛射线，例如220
Rn
, 212
Bi
和特别是208
Tl
的完整衰变链，以及半衰期和相关的伽马能量如下：
.PNG)
232
U
232
U
衰变为 228
Th
加入衰变链232
Th
![{\displaystyle {\begin{aligned}{}\\{\ce {^{232}_{92}U ->[\alpha] ^{228}_{90}Th}}\ &\mathrm {(68.9\ years)} \\{\ce {^{228}_{90}Th ->[\alpha] ^{224}_{88}Ra}}\ &\mathrm {(1.9\ year)} \\{\ce {^{224}_{88}Ra ->[\alpha] ^{220}_{86}Rn}}\ &\mathrm {(3.6\ day,\ 0.24\ MeV)} \\{\ce {^{220}_{86}Rn ->[\alpha] ^{216}_{84}Po}}\ &\mathrm {(55\ s,\ 0.54\ MeV)} \\{\ce {^{216}_{84}Po ->[\alpha] ^{212}_{82}Pb}}\ &\mathrm {(0.15\ s)} \\{\ce {^{212}_{82}Pb ->[\beta^-] ^{212}_{83}Bi}}\ &\mathrm {(10.64\ h)} \\{\ce {^{212}_{83}Bi ->[\alpha] ^{208}_{81}Tl}}\ &\mathrm {(61\ m,\ 0.78\ MeV)} \\{\ce {^{208}_{81}Tl ->[\beta^-] ^{208}_{82}Pb}}\ &\mathrm {(3\ m,\ 2.6\ MeV)} \\{}\end{aligned}}}](https://wikimedia.org/api/rest_v1/media/math/render/svg/84159d783a87a794a657d34a04f5e151e74f207f)
钍循环燃料会产生强烈的伽马射线，会损坏电子设备，从而限制其在炸弹中的使用。232
U
不能用化学方法分离来自使用过的核燃料的233
U
；然而，从铀中化学分离钍可以去除衰变产物228
Th
和来自衰变链其余部分的辐射，逐渐累积为228
Th
重新积累。也可以使用熔盐增殖反应器并分离233
Pa
衰减为233U233
U
。[3]
硬伽玛射线发射也会造成放射性危害，需要在后处理过程中进行远端处理。
核燃料
[编辑]作为一种可增殖材料，钍类似于238
U
，主要成分是天然铀和贫化铀。热中子吸收截面 (σa)和共振积分（中等中子能量的中子截面平均值） 232
Th
约是238
U
的3又1/3。
优势
[编辑]钍燃料的主要物理优势在于，它能够以独特的方式实现利用慢中子运作的增殖反应堆，也称为热增殖反应器。[6]这些反应器通常被认为比传统的快中子增殖反应器更简单。虽然由此产生的热中子裂变截面(σf) 233
U
相当于235
U
和 239
Pu
，其俘获截面(σγ)比后两种可裂变同位素低得多，从而减少了非裂变中子的吸收，提高了中子经济性。吸收中子所释放的中子比率(η) 233
U
在很宽的能量范围内（包括热谱）都大于2。铀钚循环中的增殖反应器需要使用快中子，因为在热谱中，一个中子会被239
Pu
平均产生少于两个中子。
据估计，地壳中钍的储量约为铀的三到四倍[20] ，尽管目前对其储量的了解有限。目前对钍的需求已透过从独居石砂中提取稀土元素的副产品来满足。值得注意的是，钍在海水中的溶解量非常小，因此海水提取并不可行，而铀的提取则可行。利用增殖反应器，已知的钍和铀资源均可产生世界级的能源，并持续数千年。
钍基燃料也表现出良好的物理和化学特性，可以提高反应器和储存库的性能。与主要的反应器燃料相比，二氧化铀(UO
2)、二氧化钍 (ThO
2)具有更高的熔点、更高的热导率和更低的热膨胀系数。二氧化钍也表现出更高的化学稳定性，并且与二氧化铀不同，它不会进一步氧化。
因为233
U
燃料中产生的铀受到232
U
严重污染。在建议的动力反应器设计中，钍基废核燃料具有固有的抗扩散能力。232
U
不能用化学方法分离233
U
，其几种衰变产物会释放出高能量伽玛射线。这些高能量光子具有放射性危害，因此需要对分离的铀进行远端处理，并辅助对此类物质进行被动侦测。
长期来看（约10 3至10 6 年)，常规铀基乏燃料的放射性危害主要来自钚和其他次锕系元素，之后长寿命裂变产物再次成为重要贡献者。单一中子俘获238
U
足以产生超铀元素232
Th
，而98–99% 的钍循环燃料核将裂变为233
U
或235
U
，因此产生的长寿命超铀元素较少。因此，钍是混合氧化物核燃料 (MOX) 燃料中铀的潜在替代品，可以最大限度地减少超铀元素的生成，并最大限度地销毁钚。
缺点
[编辑]使用钍作为核燃料，特别是固体燃料反应器，面临几个挑战：
与铀不同，天然存在的钍其实是单核种元素，不含可裂变同位素；可裂变材料通常是233
U
，因此为了达到临界状态，必须添加铀（U）或钚。再加上制造二氧化钍燃料所需的高烧结温度，使得燃料制造变得复杂。橡树岭国家实验室于1964年至1969年在熔盐反应器中试验了四氟化钍作为燃料，预计这种燃料更容易处理，并且更容易与减缓或停止炼式反应的污染物分离。
在开放式燃料循环中（即利用233
U
）为了实现良好的中子经济性，需要更高的燃耗。尽管二氧化钍在圣弗兰堡发电厂和AVR核电厂的燃耗分别达到170,000 MWd/t和150,000 MWd/t时表现良好 [6]，但在轻水反应器（LWR）中实现这一目标仍面临诸多挑战，而轻水反应的绝大多数构成了现有动力堆反应的绝大多数。
在一次钍燃料循环中，钍基燃料产生的长寿命超铀元素远少于铀基燃料，一些长寿命锕系元素产物会构成长期放射性影响，尤其是231
Pa
和233
U
.[16]。在封闭循环中，233
U
和231
Pa
可以进行再加工。231
Pa
也被认为是轻水反应器中优良的可燃毒物吸收剂。[21]
钍燃料循环的另一个挑战是232
Th
繁殖到233
U
.半衰期233
Pa
约 27 天，比半衰期长一个数量级239
Np
。因此，大量233
Pa
在钍基燃料中形成。233
Pa
是一种重要的中子吸收剂，虽然它最终会增殖成可裂变235U，这需要另外两次中子吸收，从而降低了中子经济性并增加了超铀生成的可能性。
或者，如果在封闭燃料循环中使用固体钍，其中233
U
是可回收的，但燃料制造需要远端处理，因为232
U
的衰变产物会产生高辐射水平。回收的钍也存在同样的情况，因为228
Th
，它是232
U
衰变序列。此外，与已验证的铀燃料回收技术（例如PUREX）不同，钍燃料回收技术（例如THOREX）尚处于开发阶段。
尽管232
U
事情变得更加复杂，有公开文件显示233
U
曾用于核武试爆。美国试验了复合 铀钚炸弹，在1955 年茶壶行动期间，铀钚炸弹核心在军事效应试验 (MET) 爆炸中爆炸，但当量远低于预期。
液芯反应器和熔盐反应器（例如液态氟化钍反应堆）的支持者声称，这些技术可以抵消钍在固体燃料反应器中存在的缺点。[6]
钍燃料反应器
[编辑]钍燃料已用于多种不同类型的反应堆，包括轻水反应堆、重水反应堆、高温气相反应堆、钠冷快中子反应堆和熔盐反应堆。[22]
| Name | Operation period | Country | Reactor type | Power | Fuel |
|---|---|---|---|---|---|
| NRX & NRU | 1947 (NRX) + 1957 (NRU); Irradiation–testing of few fuel elements |  Canada |
MTR (pin assemblies) | 20 MW; 200 MW (see) | Th+235 U , Test Fuel |
| Dresden Unit 1 | 1960–1978 |  United States |
BWR | 197 MW(e) | ThO2 corner rods, UO2 clad in Zircaloy-2 tube |
| CIRUS; DHRUVA; & KAMINI | 1960–2010 (CIRUS); others in operation |  India |
MTR thermal | 40 MWt; 100 MWt; 30 kWt (low power, research) | Al+233 U Driver fuel, ‘J’ rod of Th & ThO2, ‘J’ rod of ThO2 |
| Indian Point Unit 1 | 1962–1965[23] | United States |
LWBR, PWR, (pin assemblies) | 285 MW(e) | Th+235 U Driver fuel, oxide pellets |
| BORAX-IV & Elk River Station | 1963–1968 | United States |
BWR (pin assemblies) | 2.4 MW(e); 24 MW(e) | Th+235 U Driver fuel oxide pellets |
| MSRE ORNL | 1964–1969 | United States |
MSR | 7.5 MWt | 233 U molten fluorides |
| Peach Bottom Unit 1 | 1966–1972 | United States |
HTGR, Experimental (prismatic block) | 40 MW(e) | Th+235 U Driver fuel, coated fuel particles, oxide & dicarbides |
| Dragon (OECD-Euratom) | 1966–1973 |  UK (also  Sweden,  Norway and  Switzerland) |
HTGR, Experimental (pin-in-block design) | 20 MWt | Th+235 U Driver fuel, coated fuel particles, oxide & dicarbides |
| AVR | 1967–1988 |  Germany (West) |
HTGR, experimental (pebble bed reactor) | 15 MW(e) | Th+235 U Driver fuel, coated fuel particles, oxide & dicarbides |
| Lingen | 1968–1973 | Germany (West) |
BWR irradiation-testing | 60 MW(e) | Test fuel (Th,Pu)O2 pellets |
| SUSPOP/KSTR KEMA | 1974–1977 |  Netherlands |
Aqueous homogeneous suspension (pin assemblies) | 1 MWt | Th+HEU, oxide pellets |
| Fort St Vrain | 1976–1989 | United States |
HTGR, Power (prismatic block) | 330 MW(e) | Th+235 U Driver fuel, coated fuel particles, Dicarbide |
| Shippingport | 1977–1982 | United States |
LWBR, PWR, (pin assemblies) | 100 MW(e) | Th+233 U Driver fuel, oxide pellets |
| KAPS 1 &2; KGS 1 & 2; RAPS 2, 3 & 4 | 1980 (RAPS 2) +; continuing in all new PHWRs | India |
PHWR, (pin assemblies) | 220 MW(e) | ThO2 pellets (for neutron flux flattening of initial core after start-up) |
| FBTR | 1985; in operation | India |
LMFBR, (pin assemblies) | 40 MWt | ThO2 blanket |
| THTR-300 | 1985–1989 | Germany (West) |
HTGR, power (pebble type) | 300 MW(e) | Th+235 U Driver fuel, coated fuel particles, oxide & dicarbides |
| TMSR-LF1 | 2023; operating license issued |  China |
Liquid fuel thorium-based molten salt experimental reactor | 2 MWt | Thorium-based molten salt |
| Petten | 2024; planned | Netherlands |
High Flux Reactor thorium molten salt experiment | 45 MW(e) | ? |
| SINAP | 2030; planned[24] | China |
thorium-based molten-salt reactor | 10 MWt | Thorium-based molten salt |
参见
[编辑]
- 钍
- 钍-232
- 钍的存在
- 钍基核能
- 钍资源量国家列表
- 铀储量国家列表
- 先进重水反应堆
- 阿尔文·拉德科夫斯基
- CANDU反应器
- 富士 MSR
- 铀矿峰值
- 放射性废弃物
- 钍能源联盟
- Weinberg Foundation
- 世界能源资源与消费
参考文献
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. We are concerned, however, that other processes, which might be conducted in smaller facilities, could be used to convert 232Th into 233U while minimizing contamination by 232U, thus posing a proliferation threat. Notably, the chemical separation of an intermediate isotope — protactinium-233 — that decays into 233U is a cause for concern. ... The International Atomic Energy Agency (IAEA) considers 8 kilograms of 233U to be enough to construct a nuclear weapon1. Thus, 233U poses proliferation risks.
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